特邀论文

  • 金属-空气电池阴极双功能催化剂研究进展

    王亚;来庆学;朱军杰;梁彦瑜;

    可充电金属-空气电池因具有超高的能量密度被认为是最有发展前景的能源存储与转换装置之一.阴极电化学氧还原/生成反应缓慢动力学是影响金属-空气电池性能的关键因素,因此其充放电过程需要双功能催化剂进行催化.在此我们详细论述了近年来开发的新型双功能催化剂,包括贵金属、碳材料、过渡金属氧化物和复合材料.其中,强耦合过渡金属氧化物/纳米碳复合物成为新一代具有高催化活性的氧催化材料.最后,基于目前所存在的问题提出了几个未来可能的研究方向.

    2017年01期 1-18页 [查看摘要][在线阅读][下载 778K]
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  • DFT方法研究基于脲及硫脲衍生物的阴离子受体

    耿玮宏;王亚茹;李夏;张瑞红;王炳强;

    采用密度泛函理论(DFT)模拟了两个基于脲和硫脲衍生物的受体分子对卤素阴离子的识别过程.结构优化表明基于脲衍生物的受体分子1最稳定构象为“反反”构象,分子内部形成稳定的Cα-H…O=C分子内氢键;而基于硫脲衍生物的受体分子2,不能形成分子内氢键,最稳定构象为“反顺”构象.受体1、2与卤素阴离子F-、Cl-可形成稳定的双氢键复合物,在此过程中,受体2经历了由“反顺”构象到“反反”构象的异构化过程.结构和能量分析表明,1、2受体分子与F-离子间的氢键强度远大于其与Cl-离子间的氢键;另一方面,受体2与阴离子间的氢键明显强于受体1,这是由于硫脲基N-H键具有更强的酸性.此外,对受体分子、氢键复合物及去质子化产物的吸收光谱计算结果表明,受体与F-离子作用可产生明显的吸收光谱红移,而与Cl-离子的作用对光谱影响较小.

    2017年01期 19-26页 [查看摘要][在线阅读][下载 278K]
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研究快报

  • Arvanil的绿色合成及其抗肿瘤活性

    管月清;章鹏飞;

    采用微波辐射、硅胶负载和催化合成辣椒素类似物Aranvil,在高产率地得到Aranvil的同时,建立了一种微波辅助、硅胶负载和催化合成辣椒素及其类似物的绿色合成新方法.该方法具有无需使用腐蚀性或毒性大的羧酸活化试剂、无溶剂、操作简单、反应时间短、收率高、环境友好等优点.并采用MTT法考察了Aranvil对脑胶质瘤C6细胞和人肝癌Huh7细胞的体外增殖抑制作用,结果显示Aranvil具有较好的抗肿瘤活性.

    2017年01期 27-30页 [查看摘要][在线阅读][下载 201K]
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  • 外表面钝化SBA-15固载奎宁催化不对称Michael加成反应

    辛翠;

    以聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物(P123)为模板剂制备SBA-15分子筛,将未除模板剂的SBA-15用三甲基氯硅烷钝化后固载奎宁制得外表面钝化CH3-SBA-15-QN非均相催化剂.对非均相催化剂进行XRD、FT-IR、N2吸附-脱附表征.并以查尔酮类化合物与丙二腈的不对称Michael加成反应为模型来考察非均相催化剂CH3-SBA-15-QN的催化活性,实验结果表明,非均相催化剂CH3-SBA-15-QN比SBA-15-QN催化剂对产物表现出较高的对映选择性.4-甲氧基查耳酮为底物时,CH3-SBA-15-QN为催化剂时,产物对映选择性能够达到77%,甚至比均相催化剂高6%,充分发挥了载体孔道效应和手性催化剂的不对称诱导能力.

    2017年01期 31-34页 [查看摘要][在线阅读][下载 149K]
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  • 修正的Langevin函数对CoFe2O4纳米复合颗粒磁滞回线的拟合

    管铮;马晨光;方宁;李春艳;刘戎;刘红玲;

    通过振动样品磁强计(VSM)对采用Polyol合成法,以三嵌段共聚物PEO-PPO-PEO为表面活性剂,1,2—十六烷二醇为还原剂,乙酰丙酮钴(Ⅱ)和乙酰丙酮铁(Ⅱ)为前驱体合成的Co Fe2O4纳米复合颗粒的磁性能进行测试,结果表明所制得的Co Fe2O4纳米复合颗粒在室温下显示软铁磁性,矫顽力约为96 Oe.采用修正的Langevin函数对Co Fe2O4纳米复合颗粒的磁滞回线进行拟合,分析结果预示Co Fe2O4纳米复合颗粒由两个磁性相组成.对磁滞回线进行分析有助于深入了解纳米复合颗粒的磁性能.

    2017年01期 35-38页 [查看摘要][在线阅读][下载 168K]
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研究论文

  • 改进的Leuckart-Wallach反应合成4,4-二甲基环己胺

    杨旭;张翔;尹大力;

    在综述现有烷基取代环己胺合成方法的基础上,以4,4-二甲基环己胺为例介绍一种优化改进的Leuckart-Wallach反应.优化后的反应以甲醇/氨水9∶1为溶剂体系,10%钯/碳为催化剂,利用甲酸铵为氢源和氮源,一锅法还原胺化4,4-二甲基环己酮得到4,4-二甲基环己胺,该方法产品收率和纯度高,条件温和,操作简便,适用于工业化生产.

    2017年01期 39-43页 [查看摘要][在线阅读][下载 246K]
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  • N-乙酰-L-酪氨酸乙酯偶氮衍生物的合成及偶氮-腙互变异构性质

    汤军;汪大巍;操燕明;高小红;杜松云;叶龙;

    以N-乙酰-L-酪氨酸乙酯为原料,与6个取代芳胺重氮盐在碱性条件下发生偶合反应,合成了6个新型的N-乙酰-L-酪氨酸乙酯偶氮衍生物,结构通过IR、1H NMR进行了表征.探讨了所合成化合物的偶氮式-腙式互变异构以及溶剂和p H对紫外可见光谱的影响.结果表明,溶质-溶剂相互作用会影响化合物在不同溶剂的λmax发生微小的变化,分子内和分子间氢键的作用影响较大.溶液p H会直接影响偶氮式-腙式的平衡构成,随着p H的增加,腙式在偶氮-腙互变异构平衡中的比例逐渐增加.这些偶氮化合物有望成为一类潜在的p H指示剂.

    2017年01期 44-50页 [查看摘要][在线阅读][下载 326K]
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  • 新黄酮类化合物的脱甲基反应及其抗氧化活性

    李娜;王晓静;孙捷;王兵;李慧娟;

    以3,4-二甲氧基苯甲醛(1)为起始原料,使用文献已报道的三氟乙酸法合成了3个含两个甲氧基取代基的新黄酮类化合物4a-4c,在新制碘化铝的催化下发生脱甲基反应,合成了3个含多个羟基取代基的新黄酮类化合物5a-5c,产率均高于90%.所有目标化合物均经过IR,1H NMR,ESI-MS对其进行了结构确认.通过测定羟基自由基和DPPH自由基清除活性两个方面评价其抗氧化活性,结果发现,脱甲基后产物活性均增强.

    2017年01期 51-55页 [查看摘要][在线阅读][下载 188K]
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  • 芝麻酚酰胺类衍生物的合成及抑菌活性

    贾新彦;徐端红;谢克英;丁艳丽;

    以芝麻酚为原料,经醚化、硝化、还原和酰胺化合成了9个未见报道的新型芝麻酚酰胺衍生物.其结构经1H NMR和IR表征,并测定了其抑菌活性.初步生物活性测试结果表明,目标化合物对所有供试病菌均有一定的抑菌活性.4a4对番茄灰霉病菌、棉花枯萎病菌、小麦赤霉病菌有较好的抑菌活性.4b1对小麦赤霉病菌的抑制率达到95%;4b2对番茄灰霉病菌和棉花枯萎病菌的抑制率达到90%以上;4b3对番茄早疫病菌、番茄灰霉病菌、苹果腐烂病菌和棉花枯萎病菌的抑制率达到90%以上;4b4对芹菜早疫病菌、番茄灰霉病菌、棉花枯萎病菌和小麦赤霉病菌的抑制率达到90%以上;4c1对芹菜早疫病菌、番茄早疫病菌、番茄灰霉病菌、苹果腐烂病菌和棉花枯萎病菌的抑制率达到均达到90%以上.

    2017年01期 56-60页 [查看摘要][在线阅读][下载 174K]
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  • 9-(2-溴乙基)腺嘌呤合成工艺研究

    孔杜林;吴明书;林强;

    研究了用腺嘌呤和1,2-二溴乙烷合成9-(2-溴乙基)腺嘌呤的方法.讨论了物料配比、反应时间、碳酸钾用量等因素对反应的影响.确定了合成9-(2-溴乙基)腺嘌呤的最佳反应条件,在选择的试验条件下产率为81.0%.

    2017年01期 61-63页 [查看摘要][在线阅读][下载 109K]
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  • 芦丁在Au-TiO2修饰电极上的电化学行为及其测定

    邢瑞敏;赵晓宇;许银霞;刘勇;刘绣华;何建英;刘山虎;

    利用沉淀沉积法合成了纳米金-二氧化钛(Au-Ti O2)复合纳米材料.构建了Au-Ti O2复合材料修饰的电化学传感器,并对芦丁进行了检测.通过扫描电镜(SEM),X射线衍射(XRD)对Au-Ti O2复合材料进行表征,利用循环伏安(CV)和电流时间曲线(Amperometric i-t Curve)考察了其对芦丁的电催化性能.在最优条件下对芦丁进行检测,检测范围为0.1~10μmol/L,灵敏度为1.47μA·μmol·L-1·cm-2,信噪比为3时检测限为0.083μmol/L.

    2017年01期 64-69页 [查看摘要][在线阅读][下载 362K]
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  • HPLC法同时测定忍冬叶中9种活性成分的研究

    朱金花;王悠悠;庆伟霞;刘绣华;赵东保;

    为了有效利用忍冬植株,建立了同时检测忍冬叶中新绿原酸、绿原酸、咖啡酸、芦丁、木犀草苷、金丝桃苷、异绿原酸C、木犀草素和槲皮素9种活性成分含量的HPLC分析方法,并用于忍冬叶中活性成分的定量测定,为忍冬叶多指标质量评价标准提供理论依据和方法参考.

    2017年01期 70-74页 [查看摘要][在线阅读][下载 162K]
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  • MgAl水滑石和纳米Fe2O3复合膜修饰玻碳电极检测Cd2+

    徐芳;杨金玉;王军涛;

    采用沉淀法合成了镁铝水滑石和纳米Fe2O3,进行了XRD和IR表征.将两者按一定比例混合,制备成修饰的玻碳电极.采用示差脉冲伏安法详细研究了Cd2+在修饰玻碳电极上的电化学响应行为,并对各种实验影响因素进行了优化.结果表明,在0.2 mol/L且p H=6.0的磷酸盐缓冲溶液中,当Mg Al-HT与Fe2O3质量比为2∶1,制膜的滴涂量为9μL时,1×10-6mol/L的Cd2+在-1.0 V富集1.5 min后,进行电化学扫描,Cd2+在-0.82 V附近出现一灵敏尖锐的溶出峰,溶出峰电流与其浓度在2×10-10~2×10-8mol/L范围内呈良好线性关系,检出限为1.0×10-10mol/L,表明复合膜修饰玻碳电极检测镉离子效果很好.

    2017年01期 75-80页 [查看摘要][在线阅读][下载 310K]
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  • 基于DFT计算解释两种酰腙化合物质谱差异

    吴生秀;张苹;王毅;孙媛媛;赵彤;

    通过GC/MS对3',4',5'-三甲氧基苯乙酮异烟酰腙及3',4',5'-三甲氧基苯乙酮皮考林酰腙在电子轰击离子化(EI)方式下的裂解途径和机理做以阐释,总结了裂解规律.采用密度泛函理论(Density functional theory,DFT)优化了两种烟腙的稳定结构,并计算了两种烟腙质谱裂解过程中的C-N、C-C键能及产物的能量,从理论上解释了两种化合物质谱图所存在的差异性.

    2017年01期 81-86页 [查看摘要][在线阅读][下载 558K]
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  • 青蒿素及其衍生物抗疟活性的密度泛函理论研究

    刘靖丽;郭勇;

    为了深入研究青蒿素及其衍生物的抗疟活性和分子结构之间的关系,运用密度泛函理论B3LYP方法,以6-31G*为基组对青蒿素及其衍生物二氢青蒿素、蒿甲醚和青蒿琥酯进行了优化计算.从分子的几何构型、NBO电荷及前线轨道能等方面分析了青蒿素及其衍生物的抗疟活性与结构之间的关系.青蒿素及其衍生物结构中的过氧桥键是其抗疟作用的活性位,O17和O20带负电荷越多、ΔE(LUMO-HOMO)越低、EHOMO能级越高,分子的抗疟活性越强.结果表明,4种化合物的抗疟活性顺序为:青蒿素<二氢青蒿素<蒿甲醚<青蒿琥酯,与临床实验结果相吻合.

    2017年01期 87-91页 [查看摘要][在线阅读][下载 184K]
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  • 抗坏血酸与水的相互作用研究

    马慧婷;孙芳;彭鹏;武聪聪;柴云;翟翠萍;

    使用紫外-可见分光光度法和电化学循环伏安法,研究了抗坏血酸与水之间的相互作用.结果表明:抗坏血酸羰基上的氧原子及烯二醇上的氢原子与水之间可形成氢键.相互作用的结果使抗坏血酸电氧化反应变得困难,同时,抗坏血酸的紫外-可见吸收光谱发生蓝移.此外,溶液的p H对抗坏血酸的电氧化行为也有一定的影响.

    2017年01期 92-96页 [查看摘要][在线阅读][下载 256K]
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  • NH4Cl焙烧氯化Pr2O3及其动力学研究

    时文中;徐启杰;左春山;褚意新;

    研究了NH4Cl(s)焙烧氯化Pr2O3(s)制备Pr Cl3(s)的热力学可行性、反应过程、适宜条件和动力学.结果表明:NH4Cl(s)焙烧氯化Pr2O3(s)制备Pr Cl3(s)在热力学上是可行的;氯化反应的过程为NH4Cl(s)先与Pr2O3(s)生成2NH4Cl·Pr Cl3(s),然后NH4Cl·Pr Cl3(s)渐渐分解为Pr Cl3(s);氯化反应的起始温度为457.35 K,497 K时反应进行完全;T≥643 K时Pr Cl3(s)开始水解为Pr OCl(s);氯化焙烧温度理论上应控制在T≤643 K.制备Pr Cl3(s)的适宜条件为n(NH4Cl)∶n(Pr2O3)=12∶1、T=(623±10)K和t=40 min,氯化率为100%;氯化反应动力学符合Bagdasarrym模型,反应进度遵从Erofeev方程,氯化反应的表观活化能48.246 k J·mol-1,频率因子A0为2.28×103,反应过程限制环节是界面化学反应控制.

    2017年01期 97-101页 [查看摘要][在线阅读][下载 274K]
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  • L-丝氨酸/壳聚糖/石墨烯/纳米金修饰电极的制备及应用

    高宝平;郭满栋;;李玲;

    将L-丝氨酸(L-Serine)电聚合到裸金电极表面,再将壳聚糖(CS)、纳米金(Nano-Au)、石墨烯(GO)混合液滴涂在L-丝氨酸修饰的金电极上,制成L-Serine/GO/Nano-Au/CS/Au/CME电化学传感器.考察了胞嘧啶在该传感器上的电化学行为,优化了实验条件.结果表明,该传感器对胞嘧啶有良好的选择性和灵敏度,胞嘧啶的浓度在1.0×10-7~1.0×10-3mol/L范围内与峰电流的减小量呈现良好的线性关系,检出限为3.2×10-8mol/L(S/N=3).将该传感器应用于实际样品中测定胞嘧啶,结果令人满意.

    2017年01期 102-107页 [查看摘要][在线阅读][下载 250K]
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  • 一氧化氮供体纳米复合物的合成与性质研究

    王丽颖;杨彦萍;王丽;王兵;孙捷;

    一氧化氮供体纳米复合物由谷胱甘肽(GSH)包覆的Mn掺杂的Zn Se量子点和一氧化氮(NO)光敏供体复合而成.它通过双光子激发诱导RBS分解释放NO可以实现NO的可控释放.本方法顺利实现了静电自组装,合成的纳米复合材料作为智能药物载体具有很大的开发潜力.该量子点纳米复合材料对NO释放采用双光子激发的可控释放,释放的一氧化氮表现出显著的癌症细胞杀伤活性.

    2017年01期 108-112页 [查看摘要][在线阅读][下载 216K]
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  • 以金纳米颗粒-二氧化钛纳米线阵列为支架的电化学免疫传感的构建及其应用

    霍小鹤;刘培培;刘小强;刘锦;

    首先以掺杂氟的二氧化锡导电玻璃为基片,采用水热法制备出二氧化钛纳米线阵列,然后使用电化学沉积法将金纳米颗粒修饰于二氧化钛纳米线阵列表面以增强其导电性和生物相容性.将纳米金-二氧化钛纳米线阵列用作电化学免疫传感器支架,利用纳米金与癌胚抗原抗体之间的静电吸附作用,将包被抗体负载于电极表面制得检测癌胚抗原的电流型免疫传感器.同样,水热法还被用于制备圆柱形二氧化钛纳米棒,以辛二酸双(3-磺基-N-羟基琥珀酰亚胺酯)钠盐为双氨基交联剂,将辣根过氧化物酶和信号抗体一起固定于二氧化钛纳米棒表面作为示踪标记物.扫描电子显微镜、透射电子显微镜和X射线衍射分析仪均被用于分析上述材料的结构、形貌和组成.通过夹心型免疫反应,示踪标记物上信号抗体被定量负载于免疫传感器表面.通过一个以过氧化氢为媒介体的辣根过氧化物酶催化反应,差示脉冲伏安法被用于癌胚抗原的定量测定.结果表明,该癌胚抗原免疫传感器线性范围为0.01~120μg/L,检测限为6 ng/L.

    2017年01期 113-119页 [查看摘要][在线阅读][下载 361K]
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  • 没食子酸甲酯对聚丙烯抗氧化、流变及热分解行为的影响

    张予东;刘欢;刘小明;申世玉;李润明;张磊;

    利用差示扫描量热仪、旋转流变仪和热重分析仪等仪器研究了没食子酸甲酯对聚丙烯的抗氧化行为、流变行为和热分解行为的影响.利用Ozawa-Flynn-Wall(OFW)方程和Friedman方程对其在空气和氮气两种气氛下的热分解进行了动力学分析.结果表明,在空气气氛下,没食子酸甲酯能明显提高聚丙烯的抗氧化性能,零剪切粘度有所提高,热氧分解过程的表观活化能高于纯聚丙烯;在氮气气氛下,添加没食子酸甲酯的聚丙烯热稳定性明显高于在空气气氛下的变化,但氮气气氛下没食子酸甲酯的抗氧化性表现不明显.

    2017年01期 120-126页 [查看摘要][在线阅读][下载 371K]
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进展与评述

  • Strandberg-type型多金属氧酸盐的研究进展(英文)

    田银兵;方宁;李春艳;马晨光;刘红玲;

    作为多金属氧酸盐材料的重要分支,Strandberg型多金属氧酸盐(例如,[P_2Mo_5O_(23)]~(6-))近些年来由于其独特的与催化、药物、电化学、磁学、荧光相关的结构和性质引起了化学家的广泛关注.Strandberg型多金属氧酸盐有相对小的尺寸,这可能形成不同的架构和稳定的团簇,除了六氧化钼八面体,突出的{PO_4}部分仍然和金属-有机部分配位,这使得它易于构建有机-无机复合材料.本文对Strandberg型多酸的结构特征、合成方法、一系列重要应用和在该领域的应用前景进行了综合的概述.

    2017年01期 127-134页 [查看摘要][在线阅读][下载 784K]
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  • Strandberg-type型多金属氧酸盐的研究进展

    田银兵;方宁;李春艳;马晨光;刘红玲;

    作为多金属氧酸盐材料的重要分支,Strandberg型多金属氧酸盐(例如,[P2Mo5O23]6-)近些年来由于其独特的与催化、药物、电化学、磁学、荧光相关的结构和性质引起了化学家的广泛关注.Strandberg型多金属氧酸盐有相对小的尺寸,这可能形成不同的架构和稳定的团簇,除了六氧化钼八面体,突出的{PO4}部分仍然和金属-有机部分配位,这使得它易于构建有机-无机复合材料.本文对Strandberg型多酸的结构特征、合成方法、一系列重要应用和在该领域的应用前景进行了综合的概述.

    2017年01期 127-134页 [查看摘要][在线阅读][下载 251K]
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  • 《化学研究》征稿简则

    <正>1、《化学研究》创刊于1987年,由河南大学主办,河南省化学会协办,面向国内外公开发行。《化学研究》主要刊载化学及相关学科的理论和应用研究的最新成果,以及资深专家的综述性文章。栏目设置有特邀论文、研究快报、研究论文和进展与评述。本刊接受中、英文稿件,来稿必须论点明确、文字精炼、数据可靠。2、来稿要求:1)稿件内容:中文稿件必须包括(按顺序):题目(20字以内)、作者姓名、作者单位

    2017年01期 135页 [查看摘要][在线阅读][下载 659K]
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